
一氧化碳变换反应(Water–Gas Shift, WGS)是能源化工体系中制氢、合成气调节及燃料电池气体净化的关键步骤,其核心在于高效、稳定催化剂的研发。本文系统综述了WGS反应的机理及变换催化剂的发展进展,重点讨论了铁铬系高温催化剂、铜锌铝系低温催化剂以及钴钼系耐硫催化剂的结构特征、反应机理与性能优化途径。研究表明,高温变换催化剂以Fe₃O₄为主要活性相,Cr₂O₃在稳定晶相与促进氧化还原循环中起重要作用;低温变换催化剂中Cu⁰–ZnO界面为主要活性中心,催化性能与Cu粒径及载体相互作用密切相关;耐硫催化剂中MoS₂–Co(Ni)S活性相的分散性及载体酸碱性对抗硫和高温稳定性至关重要。针对环境与安全问题,无铬催化剂、贵金属/氧化物复合催化剂及基于CeO₂、ZrO₂的氧储放复合体系成为近年来研究热点。本文旨在为高效、环保的一氧化碳变换催化剂设计提供理论参考与研究方向。 关键词:一氧化碳变换反应;催化剂;铁铬系;铜锌系;钴钼系;低温催化;耐硫催化
发布时间: 2025-11-08 14:13
发布时间: 2025-03-28 10:32
二氧化碳甲烷化是生产清洁燃料的重要途径之一,其在减少化石燃料依赖性和利用剩余可再生电力方面非常有潜力。由于 二氧化碳甲烷化反应为强放热反应,该反应在低温条件下热力学有利、但动力学受限。Ni 基催化剂具有较高的低温活性和稳定性,因此受到关注。介绍了二氧化碳甲烷化反应机理与热力学研究进展,重点阐述了二氧化碳低温甲烷化催化剂合成方法、助剂、载体对催化剂反应性能的影响规律,介绍了新型 二氧化碳 甲烷化技术,最后对低温 二氧化碳甲烷化催化剂未来研究方向进行了展望。结果表明,合成方法影响催化剂的理化性质,进而影响二氧化碳转化率及能效; 选择合适的助剂或载体,能够提高Ni 基催化剂的分散度和稳定性。因此,设计和制备高活性和高稳定性的 Ni 基催化剂,是低温二氧化碳甲烷化高效转化的关键。
发布时间: 2024-12-25 09:07
主要聚焦于积炭失活催化剂的再生方法及其影响因素,详细探讨了燃烧法、化学清洗法以及离子液体再生法等常用再生技术的原理与特点。同时,深入分析了再生过程对催化剂性能,特别是表面活性位点和晶体结构的影响,揭示了再生过程中的关键影响因素。在此基础上,文章提出了催化剂再生技术的发展趋势和未来研究方向,强调了对催化剂再生技术深入研究的重要性,以促进石油和化学行业的可持续发展。
发布时间: 2024-12-20 09:12
开发CO2加氢制甲醇高效Cu基催化剂对循环利用该温室气体具有重要意义。工作通过共沉淀、后浸渍法制备了系列助剂(Mn, In, Mo, Mg, Zr)改性的Cu/ZnO/Al2O3 (CZA)催化剂,并用固定床反应器评价了其CO2加氢制甲醇催化性能。采用CO2-TPD、X射线衍射(XRD)、X射线光电子能谱(XPS)和H2-TPR研究了金属改性助剂对CZA物理化学性质的影响。此外,通过原位红外漫反射光谱表征揭示了CO2加氢制甲醇反应机理。结果表明,Mn改性CZA催化剂具有良好的还原性能、优异的CO2吸附能力和适宜的Cu+/Cu0比,恰当的Cu+/Cu0比例可促进甲氧基的稳定与转化,从而产生更多的甲醇。金属改性有助于增强铜与载体的相互作用,促进催化剂还原,抑制活性铜组分聚集。与未经处理的CZA催化剂相比,Mn改性催化剂表面具有更多中强碱性位点,有助于吸附更多的CO2,进一步加氢形成甲酸盐、甲氧基等中间体。CZA和改性CZA上CO2加氢生成甲醇反应机理遵循甲酸盐途径,甲氧基是关键中间体。Mn改性CZA催化剂由于较强的金属-载体相互作用,催化剂表面Cu纳米颗粒解离H2能力得到提高,载体中存在的间隙H有助于甲酸盐物种的产生,消耗的间隙H由表面Cu纳米颗粒解离出的H原子补充。改性催化剂中的间隙H存在和解离H2能力提升加速了中间物种的形成与转化,促进甲醇的生成。
发布时间: 2024-11-21 15:25
发布时间: 2024-10-15 09:29
为了确定一种新型的铜基中温变换催化剂的适宜工艺条件,考察了空速、汽气比、压力和CO浓度对催化剂性能的影响。结果表明:催化剂活性随空速和CO浓度增加而降低,随汽气比的增大而增大,适宜入口温度为220℃~240℃,压力为 ≥2.0MPa。
发布时间: 2024-10-12 08:21
铜基催化剂对C=O、C-H、O-H和H-H等化学键具有独特活性能力,因而被广泛应用于COx、醛、酸、酯加氢和醇脱氢等涉氢反应中。然而铜纳米颗粒塔曼温度较低,容易发生颗粒聚集长大而导致催化剂不可逆失活,限制了铜基催化剂的广泛应用。本文首先从表面能、金属物种表面迁移等角度入手系统地介绍了铜基催化剂的失活机理。然后,根据失活原因回顾了铜基催化剂在增强金属与载体相互作用、空间物理固定和合金化等方面的多种稳定策略。最后,通过现有结果分析了未来铜基催化剂的发展方向,指出可以通过失活机理的深入研究,借鉴新材料合成工艺和方法,制备廉价的新型铜基催化剂,为涉氢反应催化剂长寿命运行奠定基础。
发布时间: 2024-09-11 08:41
甲烷干重整(DRM)反应对于温室气体CO2和CH4的共转化利用具有重要的研究意义。然而,该反应在实际应用中面临着催化剂容易积碳而失活的问题。通过制备花状、颗粒状以及片状MgO负载的Ni基催化剂,考察了载体形貌对催化剂DRM反应性能的影响,并结合XRD、SEM、H2-TPR、CO2-TPD和TG等表征手段对其影响机制进行了阐述。结果表明,在温度为800 ℃、空速为54000 mL/(g·h)下,经过50 h反应后,花状MgO负载的Ni基催化剂的CO2和CH4的平均转化率分别达到了90.2%和82.3%,n(H2)/n(CO)的平均值为0.93,与颗粒状和片状MgO负载的催化剂相比,具有较高的活性、稳定性和抗积炭性能。这是由于花状MgO负载的Ni基催化剂具有较高的比表面积,有利于活性金属的分散。同时,花状MgO表面存在更多的碱性位点,有利于CO2的吸附活化,增强催化剂抗积碳能力,提高DRM反应的活性与稳定性。
发布时间: 2024-08-27 11:31
作者:胡译之,彭揚,张义焕,张荣斌,冯刚,叶闰平 (南昌大学化学化工学院,江西南昌330031)
发布时间: 2024-08-10 08:20
李丽娜 (吉林工业职业技术学院,吉林 吉林 132001)
发布时间: 2023-07-29 17:22
苏通明,王传梦,宫博,秦祖赠,纪红兵 摘要:甲烷干重整(DRM)利用CO2和CH4两种温室气体生产合成气,在科学研究和工业应用领域都受到广泛的关注。Ni基催化剂是应用最广泛的非贵金属催化剂,但在高温反应过程中会产生积碳导致催化剂失活,影响了其工业化应用。对Ni基催化剂在DRM反应过程中的失活过程,尤其是对积碳机理及抗积碳的方法进行了综述,分析了DRM过程中Ni基催化剂中不同组分间的相互作用,阐述了Ni基催化剂中活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用对DRM反应中催化剂积碳的影响。通过分析DRM反应在Ni基催化剂上的反应途径、催化活性及反应过程中的积碳情况,发现活性金属、载体和助催化剂等组分间的相互作用不仅改善了Ni基催化剂的DRM反应性能,并可利用各组分的相互作用,设计出具有抗积碳性能的Ni基催化剂。抗积碳催化剂的研究为Ni基催化剂在DRM反应中的工业化应用提供了一定的理论指导和研究依据。 关键词:甲烷干重整;二氧化碳﹔积碳;Ni基催化剂
发布时间: 2023-06-16 09:58