超分子自组装构建可转换纳米催化剂

       众所周知，生物体内无处不在的酶在复杂的生命系统中起到了极其重要的催化生物化学反应的作用，而这样独特的作用很大程度上依赖于其选择性和专一性，即仅仅在某种特定的生物化学微环境中，特定的酶催化剂活性才会被激发催化生物化学反应，而在其他的环境条件下，该酶的活性则被抑制。因此，酶催化剂的刺激响应行为是酶催化反应选择性和专一性的重要保障。然而，人类目前所使用的工业催化剂虽然已经在人类化学工业的发展中起到了重要的作用，但是由于其缺乏刺激响应性，进而不能在复杂的生物体内进行专一地、有选择性的催化生物化学反应。受生命体中刺激响应性酶催化的启发，近年来如何构建人工有机、无机可转换催化剂受到了广泛的关注。基于这一问题，华东理工大学结构可控先进功能材料及其制备教育部重点实验室田禾院士团队的曲大辉教授研究组发展了一种pH响应的纳米粒子超分子自组装体系，实现了单一催化体系在不同微环境下三种催化性能的转换。

       在研究小组的前期工作中（Angew. Chem., Int. Ed. 2015, 54, 15789），研究人员已经发现了一种通过超分子主客体作用来控制二氧化钛纳米粒子自组装，从而实现双稳态二氧化钛光催化剂的策略。在此工作中，研究人员进一步引入了醛基修饰的金纳米粒子，将其与氨基修饰的二氧化钛纳米粒子在水溶液中混合，通过在单个体系中同时引入酸碱响应的希夫碱动态共价键以及葫芦[6]脲-铵盐主客体结构，能够实现不同pH条件下两种纳米粒子的选择性自组装过程。同时，这三种处于稳态的纳米粒子体系具有完全不同的光催化活性，能够实现体系的光催化活性在“高活性”、“正常活性”以及“非活性”三个稳态的pH控制的可逆转换。这个工作首次实现了三稳态人工可转换纳米粒子催化剂，为构建多稳态人工可转换催化剂提供了新的策略。

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