一氧化碳在超高空速条件下实现高速生成

      中国科学院大连化学物理研究所研究员、中国科学院院士包信和，中国科学院大连化学物理研究所研究员傅强团队，在反应诱导催化剂结构动态演变研究中取得新进展，发现Mo基催化剂在逆水煤气变换（RWGS）反应中能够原位碳化，形成碳化钼活性结构，从而显著增强该反应的催化反应活性，在超高空速条件下实现了一氧化碳的高速生成。相关研究成果近日发表于《德国应用化学》。

      催化反应过程中往往伴随着催化剂结构的动态演变，从而改变反应活性、选择性和稳定性。近年来，该团队在气氛诱导催化表界面动态演变的研究中取得系列进展，发现反应气氛可诱导金属或氧化物催化剂的动态分散与活化等，并显著增强催化反应性能。

      研究人员在MoO₃催化剂中引入插层氢，形成了H_xMoO_y，促进氧化钼还原为金属Mo，金属Mo在RWGS反应中可以原位碳化并形成高活性碳化钼结构，进而增强RWGS反应活性。研究结果表明，催化剂表面性质与反应微环境影响了碳化过程，O/Mo比越低，越有利于碳化；反应中二氧化碳转化率越高，产物一氧化碳分压越高，越有利于碳化。碳化显著增强了二氧化碳吸附与活化，从而提升了RWGS反应活性，在优化的反应条件下，这个可得到7544.6 mmol·gcatal^-1·h^-1 的一氧化碳生成速率，甚至高于贵金属催化剂。在100小时的稳定性测试中，仅观察到2.3%的最小失活率。